C’est en 82 qu’Angelina débute sa carrière, elle n'a alors que sept ans et joue aux côtés de ses parents ( Jon Voight et Marcheline    Bertrand ) dans la comédie d'Hal Ashby « Lookin’ to get out », où Angie joue le rôle d'une petite fille qui se prénomme "Tosh", rôle proche de la figuration. A 16 ans, sur les conseils de sa mère, elle s'inscrit au prestigieux "Lee Starsberg Theatre Institute" situé sur Santa Monica Boulevard à Los Angeles. Se prenant au jeu, elle décida de prolonger son apprentissage en partant à New -York suivre l'enseignement de Jan Tarrant ( future épouse d'Al Pacino ), puis passa au cours de Silvana Gallardo, cette fois à Los Angeles puis devient membre du célèbre MET Theatre Ensemble Workshop. Elle participera à plusieurs productions théâtrales dont plusieurs sont dirigées par son frère James, puis devient mannequin pour des grandes marques. Mais préférant le cinéma, Angelina abandonne les séances photo pour les tournages. Et c’est en 93, qu’Angelina décroche son premier vrai rôle au cinéma dans le film d’action « Glass Shadow » de Michael Schroeder où elle   joue une androïde qui tombe amoureuse d'un humain. Elle poursuivit son apprentissage en tournant dans des clips comme "Rock'n Roll dreams" de Meat Loaf, "Has anybody seen my baby" des Rolling Stones, "Stand by my woman" de Lenny Kravitz, "Alta Marea" d'Antonello Vendetti ou encore The   Lemonheads. Elle tourne aussi deux courts métrages "Angela et Mr Viril" et "Alice et Mr Viril" qui seront dirigés par Steven Shainberg. En 95, elle joue dans le film de Gill Dennis « Without Evidence » où elle joue Jodie Swearingen. Puis dirigé par Iain Softley elle devient Kate Libby une pirate de l’informatique pour « Hackers » au côté de Jonny Lee Miller. En 96, elle tourne pour Kevin Dowling la comédie romantique « Mojave Moon » dans le second rôle de Eléanor "Elie" Rigby au côté de Danny Aieillo et Anne Archer, puis elle joue Gina Malacici dans la comédie dramatique « Love is all there is », film de R. Taylor et J. Bologna. Elle jouera aussi dans « La Muraille d'or - Foxfire », de Annette Haywood-Carter où elle interprète le rôle de Legs, petite rebelle d'un groupe de jeunes filles. En 97, ses premiers films n'ayant pas eu de succès, Angelina se tourne vers la télévision pour le rôle de Georgia Virginia Lawshe Woods dans le téléfilm «True Women - Soeurs de coeur » de Karen Arthur. Puis elle enchaîna avec le téléfilm "George Wallace" dirigé par John Frankheimer pour le rôle de Cornélia Wallace, puis reviens vers le cinéma et joue dans le film d'Andy Wilson « Playing god - Le damné » interprétant le rôle d’une femme déchirée entre deux hommes joués par David Duchovny et Timothy Hutton, mais le film passa inaperçu. En 98, elle est choisi pour jouer le rôle principal dans le téléfilm de Michael Cristofer « Gia, femme de rêve » qui retrace la vie du top model Gia Carangi qui fût un succès aussi bien au USA qu'en France. Après le tournage de Gia, Angelina arrête de jouer et déménage à New-York et va en fac à NYU pour étudier le cinéma. Elle reprendra le chemin des studios avec le film de Tony Cinciripini « Hell’s Kitchen - Urban Jungle » dans le rôle de   Gloria McNeary avec Rosanna Arquette, film qui laissa le public indifférent. Mais le tournage du film de Williard Carroll « Playing by heart - La carte du coeur » où elle interprète Joan, jeune femme amoureuse d'un séropositif fût très enrichissant pour Angelina qui pût jouer au côté d'acteur comme Sean Connery, Gena Rowlands ou encore Dennis Quaid. Cette année-là, Angelina arrête de tourner durant 6 mois pour étudier la production cinématographique à l'Université de New - York. En 99, elle reprend le chemin des tournages et tourne au côté de Denzel Washington dans le film de Phillip Noyce « Bone Collector » pour le rôle d’Amélia Donaghy, une femme flic, puis elle obtient le second rôle dans « Girl Interrupted - Une vie volée » avec le personnage de Lisa, une internée hystérique et vole la vedette à Winona Ryder qui a le rôle principal. Puis elle joue dans la comédie de Mike Newell « Pushing Tin - Les aiguilleurs » pour le rôle de Mary Bell la femme de Russel Bell, interprété par l'acteur Billy Bob Thornton. Dans la même année, on la retrouve en voleuse de voitures dans « Gone in sixty seconds - 60 secondes chrono » au côté de Nicolas Cage, toutefois avant de participer à ce film, Angelina revint au théâtre en jouant dans "Music from down under the hill" sous la direction de Tom Bower. En 2001, Angelina joue le rôle d’une femme fatale au côté d’Antonio Banderas et retrouve Michael Cristofer qui réalise « Original Sin - Péché Originel », remake de la « sirène du Mississippi ». On la retrouve aussi dans le rôle d’une héroïne virtuelle dans le film de Simon West « Lara Croft : Tomb Raider », puis dans le film de Stephen Herek « Life or something like it - 7 jours et une vie » au côté de Edwards Burns dans le rôle d’une journaliste prétentieuse. On retrouve Angelina dans le deuxième volet de Lara Croft « Tomb Raider : the cradle of life - Le berceau de la vie » cette fois elle est dirigée par Jan de Bont. Puis en 2003 on la retrouve dans « Beyond Borders - Sans frontières », réalisé par Martin Campbell, elle joue Sarah Jordan une femme mariée à un homme riche elle décide de partir pour un voyage humanitaire. En 2004, Angelina devient profiler dans le film de D.J Caruso « Taking Lives - Destins violés » puis joue dans le film « Capitaine Sky et le monde de demain » de Kerry Conran où elle joue  le rôle du Capitaine Franky Cook, la même année elle incarne le rôle d'Olympia dans le film « Alexander - Alexandre » réalisé par Oliver Stone et prête sa voix au personnage Lola dans la version américaine du film d’animation « Shark Tale - Gang de requins ». En 2005 elle joue la femme de Brad Pitt dans le film de Doug Liman « Mr et Mrs Smith ». En 2006, elle tourne «The good Sheperd - Raison d'état » au côté de Matt damon, film dirigé par Robert de Niro ou elle incarne Mrs Wilson. En 2007, on la retrouve dans Un coeur invaincu pour le rôle bouleversant de Marianna Pearl et dans La légende de Béowulf. En 2008, on la retrouve dans un film d'action "Wanted" dans le rôle de Fox, la même année elle prête sa voix pour le personnage de Tigresse dans le film d'animation "Kung-Fu Panda" et joue le rôle de Christine Collins dans "L'échange". En 2010, après plus d'un an sans tourner elle tourne le film d'action "Salt" ou elle joue le rôle de Evelyne Salt une agent de la CIA accusée d'être une espionne russe, elle tourne ensuite "The tourist" un remake d'Anthony Zimmer au coté de Johnny Depp, dans le rôle d'Elise Ward, une agent d'Interpol puis Angelina réalise son premier film "In the Land of Blood and Honey" qui relate une histoire d'amour entre une musulmane et un Serbe durant la guerre en Bosnie (1992-1995) et qui sortira en décembre 2011 aux USA. En 2011, elle prêtera à nouveau sa voix à Maître Tigresse pour "Kung Fu Panda 2" et jouera Cléopatre dans une version 3D qui devrais sortir dans les salles en 2013.